한국생산기술연구원(이하 생기원)이 폭발 및 화재 위험을 없애면서도 배터리 팩의 부피를 획기적으로 줄일 수 있는 바이폴라(Bipolar) 구조의 전고체전지(All-Solid Battery) 제조기술을 개발했다.


전고체전지란 전지 내부 양극과 음극 사이에 있는 전해질을 액체에서 고체로 바꾼 차세대 이차전지를 말한다. 현재 상용화된 이차전지는 가연성 액체전해질을 사용하는 리튬이온전지인데, 과열 또는 과충전될 경우 팽창하여 폭발할 위험이 있다.



▲전고체전지의 구성 소재와 단위셀 및 바이폴라 구조의 대면적 파우치셀


생기원 김호성 박사 연구팀이 개발한 전고체전지는 내열성과 내구성이 뛰어난 산화물계 고체전해질 소재를 사용하기 때문에 폭발 및 화재 위험이 없고 안전하다. 또한 개발된 전고체전지는 다수의 단위셀이 하나의 셀스택 안에서 직렬로 연결되어 있는 바이폴라 구조로 설계·제작되어 고전압 구현에 유리하다. 이로 인해 전기차 배터리 팩을 간소화해 부피를 약 3분의 1로 줄이면서도 주행거리는 2배 이상 향상시킬 수 있을 것으로 전망된다.


전고체전지는 고체전해질 종류에 따라 산화물, 황화물, 고분자 계열로 분류되는데, 연구팀은 산화물계, 그 중에서도 가장 효과적이라 평가받는 가넷 LLZO(리튬·란타늄·지르코늄·산소) 소재를 사용한 고강도 복합고체전해질 시트 제조기술에 초점을 맞췄다.


LLZO 소재는 전위창(고체전해질 소재에서 전기화학적 산화 또는 환원 반응이 일어나지 않은 전압구간) 및 안전성이 뛰어나지만 제조공정 비용이 비싸고 이온전도도(고체 내부에서 리튬이온이 확산되는 속도)가 상대적으로 낮아 그동안 상용화에 어려움이 있었다.


이에 연구팀은 테일러반응기(테일러 유체흐름 원리를 이용하는 일종의 화학 반응기)를 활용한 저가의 연속생산 공정을 도입해 LLZO 분말의 생산비용을 최소화하고 분말 입자를 나노화하는 데 성공했다.


나노급 LLZO 고체전해질 분말은 이종 원소(갈륨·알루미늄) 도핑에 의해 소결시간이 약 5배 이상 단축되어 비용이 크게 절감됐고, 이온전도도가 세계 최고 수준인 1.75 × 10-3 S/㎝로 3배 이상 개선됐다.


이렇게 개발된 LLZO 분말은 소량의 고강도 이온전도성 바인더와 복합화되어 약 50~60㎛ 두께의 복합고체전해질 시트로 제작됐는데, 이는 전고체전지의 부피 에너지밀도를 445 Wh/L 수준으로 향상시키는 국내 최고 수준의 핵심기술이다.


나아가 연구팀은 전고체전지 단위셀 10개로 구성된 바이폴라 구조의 셀스택(37V, 8Wh 급)을 국내 최초로 제작해 상용화 가능성을 높였다.


제작된 셀스택은 대면적(11㎝ × 12㎝)의 파우치 외장재 형태이며, 과충전된 상태로 대기 중에서 가위로 절단한 경우에도 발화 및 폭발 현상이 나타나지 않아 안전성이 검증됐다. 또한 셀스택에 사용된 단위셀은 400회의 충방전 실험 결과 배터리 초기 용량의 약 84%를 유지, 종래 전고체전지보다 수명 특성이 5배 이상 개선됐다.


김호성 박사는 “LLZO 소재 제조기술은 이미 국내 기업에 이전 완료됐고, 올해부터는 셀스택 사업화에 착수해 조기 상용화에 주력할 계획”이라고 말했다.

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